中科大揭示核量子效应在界面超快电荷转移中的重要作用

今日热点 2022-06-22 09:23 20

摘要:近日,中国科学技术大学物理学院赵瑾团队等发现固体-分子界面的超快电荷转移与质子的量子动力学具有很强的耦合,揭示了电荷转移过程中核量子效应的重要作用。CH3OH/...

近日,视频丨国务院举行宪法宣誓仪式,李克强总理监誓中国科学技术大学物理学院赵进团队发现,固体-分子界面的超快电荷转移与质子的量子动力学强耦合,揭示了核量子效应在电荷转移过程中的重要作用。CH3OH/TiO2(甲醇/二氧化钛)界面质子耦合的电荷转移,图片来自中科大

3OH/TiO _ 2(甲醇/TiO _ 2)界面的质子耦合电荷转移,图片来自中国科学技术大学

该研究由中国科学技术大学物理学院赵进教授、合肥微尺度材料科学国家研究中心、国际功能材料量子设计中心(ICQD)和合肥国家实验室与王兵、谭和北京大学李新正教授共同完成。相关结果发表于《科学进展》(科学进展)。图片来自《科学进展》(Science  Advances)

图片来自《科学进展》(科学进展)

与固体分子的界面是研究太阳能转换过程最重要的原型系统之一,界面处的光生载流子动力学是决定太阳能转换效率的决定性因素之一。在光催化、光伏等典型的太阳能转换过程中,通过光激发在半导体材料中产生电子-空穴对,这些被激发的载流子通过固体-分子的界面转移到分子中。

在许多固体-分子的界面上,分子之间会形成复杂的氢键网络,质子往往会在这样的氢键网络中转移。因此,固体-分子界面上的电荷转移常常与质子的运动相耦合。在这个过程中,科学家面对的是一个复杂的量子系统,不仅需要了解电子的动力学行为,还需要考虑它们与质子的耦合。然而,在氢键网络中运动的质子的核量子效应是不可忽视的,这已成为相关领域的一个复杂问题。

此次,赵进团队与李新正团队合作,利用赵进研究组开发的第一性原理激发态动力学软件合富-NAMD,结合第一性原理计算领域的两种前沿计算方法,即“非绝热分子动力学(NAMD)”和“路径积分分子动力学(PIMD)”,解决前述问题。CH3OH/TiO2(甲醇/二氧化钛)表面的几何构型与电子结构,图片来自中科大

甲醇/二氧化钛(甲醇/二氧化钛)表面的几何构型和电子结构。图片来自中科大。

他们用非绝热分子动力学处理电子动力学,用基于路径积分理论的环-聚合分子动力学(RPMD)方法处理核量子效应。基于这一方案,研究了苏或奥运奖牌在CH3OH/TiO2(甲醇/TiO2)界面的空穴转移动力学,发现当吸附在TiO2表面的甲醇形成氢键网络时,质子会在网络中频繁转移,这些质子运动具有明显的量子化行为。因此,由于质子的量子运动,吸附的甲醇分子捕获激发态空穴的能力显著提高,从而提高了光化学反应的效率。谭士敬和王冰的STM实验证明了这一结论。

上述研究一方面揭示了氢键网络的形成以及核量子效应在分子-固体界面超快电荷转移中的重要作用,另一方面为通过第一性原理计算研究核量子动力学和电子动力学之间的耦合提供了新的工具。

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